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我所揭示鐵電體光伏效應中兩種不同的電荷分離機制

  近日,我所太陽能研究部(DNL16)李燦院士、范峰滔研究員等利用表面光電壓方法,揭示了鐵電半導體光伏效應中的彈道傳輸和漂移機制。

  在太陽能光催化過程中,提高太陽能轉化效率的核心問題是提高光生電子和空穴的分離效率。由于自發的極化引起的不對稱電荷分離,鐵電半導體材料被認為是太陽能光催化燃料生產的理想催化劑之一。鐵電的體光伏效應可以直接產生空間上的電荷分離,無需構筑p-n結或Schottky勢壘,在器件制備和界面構筑上更加簡便,同時其光電轉化效率也不受限于Shockley–Queisser極限,利用體光伏效應設計光催化劑有望可以給光催化領域帶來全新的突破。

  團隊在前期工作中,研究了基于空間電荷層理論的退極化場促進的電荷分離機制,發現自發極化引起的退極化場是其電荷分離的主要驅動力,該電場貫穿整個單疇粒子,場強高達3.6kV/cm,是其他常見電場的數倍,證實了其光催化的潛力(Adv. Mater.,2020)。此外,團隊基于非中心對稱晶體的彈道傳輸機制,設計和構筑雙極性電荷微納結構,收集和利用彈道傳輸載流子熱能化長度內的高能光生載流子實現水全分解反應,為高效利用鐵電材料中高能光生電荷、實現高效太陽能轉換提供了新的思路和方法(Nat. Commun.,2022)。

  本工作中,團隊進一步揭示和精確區分了體光伏效應中的彈道傳輸機制對鐵電材料電荷分離的貢獻。由于體光伏效應中彈道傳輸機制通常和另一種體光伏效應——漂移機制共存,通常情況下這兩種機制耦合在一起,難以區分。盡管相關理論研究在上世紀70年代已經建立起來,但是從實驗上觀察和區分還存在一些難度。理解和認識體光伏效應的兩種機制對于設計高效鐵電光催化劑和鐵電光電器件至關重要。

  本研究利用非接觸、無損傷的表面光電壓測試,通過調制偏振光路,以鐵電鈦酸鋇單晶為模型,利用表面光電壓方法研究電荷分離,避免了常規光電流和光電壓測量時金屬電極和鐵電界面對體光伏效應產生的額外影響。實驗結果表明,偏振光調制的表面光電壓是一種簡單、可行的研究鐵電材料體光伏效應的方法。體光伏效應中,彈道傳輸和漂移機制對于電荷分離具有不同的影響。漂移機制會隨著線偏振光方向而呈現正弦形式的變化,通過擬合可以得到彈道傳輸和漂移機制的表面光電壓值。彈道傳輸和漂移機制引起的電荷分離方向相反,且大小在相同量級。這些結果表明,偏振光調制的表面光電壓譜可以作為一種研究鐵電體光伏效應的手段,鐵電材料中復雜的電荷分離機制可以通過光學手段進行選擇性的觸發和調控,為后期利用光、電外場理性設計和組裝高效鐵電光催化劑提供了科學基礎。

  相關成果以“Bulk Photovoltage Effect in Ferroelectric BaTiO3”為題,發表在《物理化學快報》(The Journal of Physical Chemistry Letters)上。該工作的第一作者是我所DNL16博士后劉永。該工作得到國家自然科學基金委“人工光合成”基礎科學中心項目、中科院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃、國家重點研發計劃、我所創新基金等項目的資助。(文/圖 劉永)

  文章鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.2c03194

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